单个FeNx位点和FeFe3C纳米颗粒同时修饰明胶衍生1D碳

　　北京化工大学窦美玲王峰Chem。Eur。J。：同时修饰单个FeNx位点和FeFe3C纳米颗粒的明胶衍生1D碳纳米纤维网用作ORR电催化剂
　　DOI：10。1002chem。202100996
　　研制出高性能的非贵金属氧还原反应（ORR）电催化剂是非常关键的。在本文中，研究者报告了一种可扩展且具有成本效益的策略，通过Fe（III）复合物辅助静电纺丝制备出明胶纳米纤维，随后进行预氧化和碳化构建了一维（1D）碳纳米纤维结构，同时修饰单个FeNx位点和高度分散的FeFe3C纳米颗粒。结果表明，Fe（III）配合物的存在使一维明胶纳米纤维在预氧化过程中得以很好地保留。由于独特的一维纳米纤维结构以及FeFe3C和FeNx位点的协同作用，所得电催化剂对ORR具有很高的活性，半波电位为0。885V（优于商用PtC），在碱性电解液中具有良好的电化学稳定性。同样，它在锌空气电池中也显示出较高的功率密度（144。7mWcm2）和出色的稳定性。这项工作为设计和合成可有效促进ORR催化的1D碳电催化剂开辟了一条新的途径。
　　图1。（a）明胶Fe，（b）明胶Fe270和（c）明胶270的SEM图像。（d）空气中K3〔Fe（CN）6〕、明胶和明胶Fe的TGDTG曲线。（e）在Ar气氛下，明胶270和明胶Fe270的TGDTG曲线。（f）明胶、明胶Fe以及在不同温度下制备的那些预氧化样品的FTIR光谱。（g）明胶Fe在空气气氛下的TGFTIR光谱。（h）预氧化过程中Fe（III）离子辅助明胶纳米纤维内主要反应的拟议机理。
　　图2。Fe3CFe，NCNFs的（a，b）SEM和（c）TEM图像。（d）Fe3CFe，NCNFs的TEM以及C、N和Fe的元素映射图。（e）Fe3CFe，NCNFs的TEM图像。所选区域（插图）的HRTEM图像。（f）Fe3CFe，NCNFs和Fe3CFe，NC的XRD图谱。
　　图3。（a）Fe3CFe，NCNFs和Fe3CFe，NC的氮气吸附解吸等温线，（b）孔径分布。（c）Fe3CFe，NCNFs和Fe3CFe，NC的比表面积（SSA）和（d）孔体积。
　　图4。（a）Fe3CFe，NCNFs和Fe3CFe，NC的高分辨率N1s光谱。（b）根据Fe3CFe，NCNFs和Fe3CFe，NC的N1s拟合结果，得出五种结构氮物种的原子百分比。（c）Fe3CFe，NCNFs的高分辨率Fe2p光谱。（d）Fe3CFe，NCNFs和Fe箔的FeKedgeXANES光谱。（e）Fe3CFe，NCNFs和Fe箔的傅里叶变换EXAFS光谱。（f）Fe3CFe，NCNFs的57FeMssbauer光谱。
　　图5。（a）在O2饱和的0。1MKOH中，当扫描速率为5mVs，转速为1600rpm时，Fe3CFe，NCNFs，Fe3CFe，NC和市售PtC的LSV曲线。（b）上述样本的E12和Jk。（c）这些电催化剂的Tafel图，（d）电子转移数和HO2收率。（e）在N2饱和的0。1MKOH（扫描速率：100mVs）中，Fe3CFe，NCNFs和PtC在0。61。0V之间进行3000个电位扫描前后的LSV曲线。（f）在O2饱和的0。1MKOH中添加1mL甲醇后，Fe3CFe，NCNFs和PtC在0。8V下于300s时的计时安培响应（转速：1600rpm）。
　　图6。（a）锌空气电池的示意图。（b）Fe3CFe，NCNFs和PtC基锌空气电池的极化和功率密度曲线（扫描速率：5mVs）。（c）从低电流密度到高电流密度的恒电流放电曲线。（d）在5mAcm2的放电电流密度下，Fe3CFe，NCNFs和PtC的恒电流放电曲线。（e）在5mAcm2的电流密度下，Fe3CFe，NCNFs基Zn空气电池的放电稳定性。（f）在20mAcm2的放电电流密度下，配备Fe3CFe，NCNFs催化剂的锌空气电池的比容量。